Correlação versus lacuna de hibridação em CaMn $$

Scientific Reports volume 13, Número do artigo: 9271 (2023) Citar este artigo

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Estudamos a interação entre correlações eletrônicas e hibridização na estrutura eletrônica de baixa energia de CaMn\(_2\)Bi\(_2\), um candidato a semicondutor de gap de hibridação. Empregando uma abordagem DFT+U encontramos tanto a ordem Néel antiferromagnética quanto o gap em boa concordância com os valores experimentais correspondentes. Sob pressão hidrostática, encontramos um cruzamento da lacuna de hibridação para a física ofensiva da transferência de carga devido ao delicado equilíbrio de hibridização e correlações. Aumentando a pressão acima de \(P_c=4\) GPa, encontramos um colapso de volume induzido por pressão simultânea, plano para corrente, transição de isolador para metal. Por fim, também analisamos a topologia no antiferromagnético CaMn\(_2\)Bi\(_2\) para todas as pressões estudadas.

A estrutura eletrônica dos sistemas correlacionados fermiônicos é impulsionada pela competição entre as tendências do elétron de se espalhar como uma onda e se localizar como uma partícula, esta última geralmente acompanhada de magnetismo. Ou seja, a interação dos graus de liberdade de spin e carga é uma questão central1. Materiais bidimensionais (2D) em camadas fornecem uma plataforma única para estudar essa natureza dual dos estados eletrônicos que produz ricos diagramas de fase, incluindo supercondutividade de alta temperatura2,3,4, isolamento topológico não trivial e fases semimetálicas5, estados líquidos de spin quântico6 , e comportamento estranho do metal7.

Em particular, os supercondutores à base de ferro têm estado sob vigoroso estudo experimental e teórico desde a descoberta da supercondutividade não convencional de alta temperatura em La[O\(_{1-x}\)F\(_x\)]FeAs em 20088. Desde então, uma família de compostos com estruturas cristalinas em camadas relacionadas e composições químicas foi descoberta, incluindo FeSe, LiFeAs, RFeAsO (R = terras raras), AFe\(_2\)As\(_2\) (A = Ca, Sr, Ba, Eu), denominadas estruturas do tipo '11', '111', '1111' e '122', respectivamente. \)Th\(_{0.2}\)FeAsO10.

Para aumentar a temperatura de transição supercondutora e procurar novas fases de simetria quebrada, o Fe foi substituído por outros metais de transição, como Cr, Mn, Co e Ni. Esses compostos isoestruturais formam novos estados fundamentais, incluindo comportamento metálico (baseado em Co), antiferromagnético itinerante (baseado em Cr), supercondutor (baseado em Ni) e antiferromagnético semicondutor (baseado em Mn). Os pnictídeos baseados em Mn atraíram especial interesse devido à sua semelhança com a fenomenologia dos supercondutores de cuprato de alta temperatura. Em particular, os compostos à base de Mn exibem transições de metal isolante após dopagem ou aplicação de pressão, mas a supercondutividade ainda não foi relatada11,12,13,14,15,16,17, embora a supercondutividade induzida por pressão seja observada em outros Materiais à base de Mn18,19. Em geral, isso sugere que os pnictídeos de manganês possivelmente formam uma ponte entre as famílias de materiais pnictídeos e cuprato.

Estudos experimentais e teóricos recentes descobriram que o CaMn\(_2\)Bi\(_2\) hospeda muitas propriedades intrigantes, incluindo grande magnetorresistência anisotrópica20 e uma transição estrutural de plano para cadeia21. O mais intrigante é que foi sugerido que CaMn\(_2\)Bi\(_2\) pode ser um semicondutor de gap de hibridização22,23. De acordo com esta afirmação, as medições de transporte elétrico de baixa temperatura encontram um ligeiro aumento da folga sob pressão24. Esse tipo de comportamento é semelhante ao Ce\(_3\)Bi\(_4\)Pt\(_3\) e outros compostos de férmions pesados25,26,27. Portanto, CaMn\(_2\)Bi\(_2\) poderia fornecer uma ligação entre os sistemas cupratos, pnictídeos e férmions pesados.

Neste artigo, apresentamos uma investigação de primeiros princípios da estrutura eletrônica e magnética de CaMn\(_2\)Bi\(_2\). Descobrimos que o delicado equilíbrio entre correlações eletrônicas e hibridação depende sensivelmente da pressão, resultando em um comportamento não monotônico do gap. No caso original, somos capazes de obter um estado fundamental preciso incluindo um Hubbard U efetivo, o que melhora significativamente a concordância com experimentos em relação a estudos teóricos anteriores em que GGA-PBE prevê um metal22, enquanto o funcional híbrido superestima drasticamente a lacuna em uma ordem -de-magnitude24. A boa concordância também fornece um ponto de partida importante para o estudo dos efeitos da pressão. Sob pressão hidrostática aplicada, descobrimos que CaMn\(_2\)Bi\(_2\) se comporta como um material de gap de hibridização de até 3 GPa e um composto direcionado por correlação para pressões maiores. Mais surpreendentemente, encontramos um grande colapso de volume devido a uma transição estrutural plano-cadeia em \(P_c=4\) GPa, que simultaneamente produz um estado fundamental metálico. Além disso, os momentos magnéticos de spin (orbital) do manganês diminuem (aumentam) significativamente ao longo da pressão crítica. A pressão crítica prevista e o colapso do volume estão de acordo com os valores experimentais21. Finalmente, também encontramos o antiferromagnético CaMn\(_2\)Bi\(_2\) topologicamente trivial para todas as pressões estudadas.